2006-2007赛季，皇马终于以来复苏，他们在西甲终究一轮与巴萨同分的情况下，终究凭仗胜负关系的优实力压巴萨重新夺回西甲冠军，卡西利亚斯为皇马立下了丰功伟绩。到了2007-2008赛季，皇马连续了夺冠势头，提前三轮卫冕西甲冠军，而卡西利亚斯表现更加出色，以场均0.87个失球取得该赛季的萨莫拉奖，该奖项是颁发给西甲单赛季场均失球数最少的门将，也被称为西甲的金手套奖。赛季完毕后，卡西利亚斯与皇马续约至2017年，依照皇马其时官方布告的说法，卡西利亚斯签定的是一份终身合同，并且合同中还有一项约好，假如卡西利亚斯每个赛季的进场次数至少达到30次，则双方的合同将主动延伸。此外，皇马还在卡西利亚斯的合同中加入了大约1.3亿欧元的违约金条款。

2008年欧洲杯，卡西利亚斯持续入选西班牙国家队。由于西班牙队队长劳尔未能进入此次大名单，卡西利亚斯取代劳尔成为西班牙国家队新队长。本届欧洲杯，西班牙展现出强壮的实力，以小组头名出线。在四分之一决赛与意大利的较量中，卡西利亚斯与布冯的门将对决成为了最大的亮点，终究卡西利亚斯在点球大战中发挥神勇，扑出两粒点球，帮助西班牙成功晋级，终究一举夺得本届欧洲杯冠军，卡西利亚斯以门将队长的身份捧起德劳内杯，成为欧洲杯前史首人，这也是卡西利亚斯国家队生涯第一座大赛冠军。

卡西利亚斯在2008年步入职业生涯的巅峰期，他不仅帮助西班牙夺得欧洲杯冠军，还取得国际足球前史和统计联合会评选出来的年度世界最佳门将，这也是卡西利亚斯生涯首次获此荣誉。此外，卡西利亚斯还入选了国际足联和欧足联最佳阵容，并且是2008年金球奖排名最高的门将，其时他的得票数位列第四，仅排在C罗、梅西和托雷斯之后。2009年2月，卡西利亚斯超越传奇门将帕科-布约，成为了皇马队史上进场次数最多的门将。2009年夏天，其时有西班牙媒体报道称，曼城曾经豪砸1.29亿英镑向皇马求购卡西利亚斯，可是这一传闻遭到皇马的否认。此外，还有消息称，曼联曾经向皇马问询过关于卡西利亚斯转会的可能性，可是详细的报价并没有被透露。事实上，卡西利亚斯早就与英超球队传出过绯闻，可是他无意离开皇马。

2009-2010赛季，在皇马客场对阵塞维利亚的比赛中，卡西利亚斯完成了一次惊人的补救，其时塞维利亚球员迭戈-佩洛蒂在门前无人盯防的情况下近距离推射，卡西利亚斯迅速从自己的左侧跃向右侧，扑出了迭戈-佩洛蒂的射门。赛后，这一逆天补救得到了英格兰传奇门将戈登-班克斯的称誉，“卡西利亚斯的反响能力令人难以置信。假如他持续保持这样的表现，他将成为足球史上最好的门将之一。”值得一提的是，依据欧洲通讯社其时的报道称，由咨询公司Vipnet360所进行的调查研究表明，卡西利亚斯是2010年西班牙互联网第二受欢迎的运动员，仅次于伊涅斯塔。

2010年夏天，南非世界杯拉开帷幕，卡西利亚斯以西班牙队长的身份领衔斗牛军团出征，西班牙也成为了夺冠抢手。虽然小组赛首轮爆冷不敌瑞士，但西班牙随后高歌猛进，一路过关斩将闯进了决赛，对手是荷兰队。卡西利亚斯在决赛中做出屡次要害的补救，其中就包含用脚挡出罗本的单刀球，成为比赛的转折点。终究西班牙凭仗着伊涅斯塔在加时赛的绝杀球打败荷兰队，队史首次夺得世界杯冠军，卡西利亚斯以队长的身份捧起大力神杯。卡西利亚斯在南非世界杯发明了连续433分钟不失球的纪录，因此被评选为本届世界杯的最佳门将，取得了世界杯金手套奖。

值得一提的是，卡西利亚斯捧起大力神杯后，在接受西班牙美女记者萨拉的采访时，卡西利亚斯忽然向萨拉献上一吻，成为南非世界杯的经典场面。事实上，卡西利亚斯和萨拉早在2009年就开始往来，这一吻更是在全世界球迷面前完全公开了两人的爱情。2016年，卡西利亚斯和萨拉步入婚姻殿堂，两人育有两个儿子。